Em 1952, Natália Nunes publica a sua primeira obra, "Horas vivas: Memórias da Minha Infância", a que se sucedeu "Autobiografia de uma Mulher Romântica" (1955). Da sua obra destacam-se "A Mosca Verde e Outros Contos" (1957), "Regresso ao Caos" (1960), "Assembleia de Mulheres" (1964), "O Caso de Zulmira L." (1967), "A Nuvem. Estória de Amor" (1970), "Da Natureza das Coisas" (1985), "As Velhas Senhoras e Outros Contos" (1992), "Louca por Sapatos" (1996). "Vénus Turbulenta", o seu último romance, data de 1997.
No âmbito memorialista escreveu "Uma portuguesa em Paris" (1956) e "Memórias da Escola Antiga" (1981). É autora da peça de teatro "Cabeça de Abóbora" (1970).
Publicou "A Ressurreição das Florestas, Estudos sobre a obra de ficção de Carlos Oliveira", pela Imprensa Nacional Casa da Moeda.
No ensaio, Natália Nunes escreveu ainda sobre Dostoievski, Raul Brandão, Augusto Abelaira, José Cardoso Pires, entre outros autores, sobretudo para as revistas Vértice e Seara Nova.
Traduziu Dostoievsky, Tolstoi, Simonov, Elsa Triolet, Violette Leduc, Balzac e Roger Portal, para editoras como a Portugália, Edições Cosmos e Edições Aguilar, do Rio de Janeiro.
O Dicionário de Literatura Portuguesa, coordenado por Álvaro Manuel Machado destaca, em Natália Nunes, o "sentido do intimismo e do confessional, do mistério e da solidão, herdado em grande parte da geração presencista", a que juntou a "temática feminina e de intervenção social", próxima do neorrealismo.
Figura entre os resistentes antifascistas que se destacaram nos anos de ditadura, sendo um dos membros da direção da Sociedade Portuguesa de Escritores, que foi encerrada pela PIDE, em 1965.
Natália Nunes foi casada com o poeta António Gedeão/Rómulo de Carvalho e era mãe da escritora Cristina Carvalho, autora de "O Olhar e a Alma", prémio Autores 2016.
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